За последнее десятилетие эксперты в области нанотехнологий и материаловедения пытались разработать архитектуры, состоящие из небольших структур, которые самоорганизуются по определённым шаблонам. Некоторые из этих архитектур основаны на так называемых икосаэдрических оболочках — структурах с 20 различными треугольными фазами, организованными симметрично.
Надёжная сборка этих программируемых оболочек оказалась сложной задачей, поскольку полученные структуры часто отличаются от задуманных, формируя альтернативные, менее стабильные структуры. Это означает, что их организация в желаемые архитектуры часто «промахивается мимо цели».
Новый алгоритм для высокоточной сборки программируемых оболочек
Исследователи из Университета Бабеш-Бойяи, Университета Брандейса и Университета Массачусетса разработали новый алгоритм для высокоточной сборки программируемых оболочек с минимальными затратами. Их метод, описанный в статье, опубликованной в журнале Physical Review Letters, может обеспечить масштабируемое создание наноструктур, которые могут служить основой для различных медицинских и потребительских технологий.
«Недавние достижения в области ДНК-нанотехнологий и дизайна белков de novo позволяют детально проектировать строительные блоки, которые самособираются в точно определённые целевые структуры», — рассказали Phys.org Грегори М. Грейсон и Майкл Ф. Хаган, соавторы статьи. «Конкретная сложная задача проектирования — запрограммировать эти сборки так, чтобы они «останавливали» свой рост по одному блоку за раз до определённого конечного размера («целевой» размер)».
Преодоление проблем самосборки
При проведении более ранних исследований, посвящённых реализации самособирающихся программируемых наноструктур, Грейсон, Хаган и их коллеги столкнулись с различными проблемами. Они обнаружили, что эти синтетические самособирающиеся платформы часто неправильно собираются в нецелевые или дефектные структуры, и эта тенденция становится всё более выраженной по мере их увеличения в размерах.
«Например, в недавнем сотрудничестве с нашей группой Хендрик Диц и Сет Фраден разработали треугольные субъединицы ДНК-оригами, которые собираются в икосаэдрические капсиды с программируемыми размерами», — сказали Грейсон и Хаган. «Хотя эта работа была впечатляюще успешной и продемонстрировала сборку целевых капсидов до 180 треугольных субъединиц, было замечено, что выход целевых структур значительно снижается по мере увеличения размера».
Оптимальные стратегии проектирования
Основная цель исследования команды заключалась в выявлении оптимальных стратегий проектирования для сборки программируемых наноструктур, которые были бы экономичными и надёжно устраняли бы дефектные структуры. Сначала они использовали принципы, связанные с симметрией, для разработки алгоритма, который мог бы идентифицировать оптимальные сложные конструкции.
«Эти конструкции избегают специфических элементов симметрии, которые позволяют дефектам легко образовываться при сборке оболочек», — объяснили Грейсон и Хаган. «Такие дефекты — это места, где взаимодействия типа «ключ-замок» между субъединицами могут образоваться, но в неправильной геометрии, например, оболочка меньшего размера, чем предполагалось. Мы демонстрируем алгоритм на икосаэдрических оболочках, таких как оболочки, образуемые естественными вирусами, и показываем, что этот принцип применим и к другим типам структур».
Для проверки потенциала своего нового алгоритма Грейсон, Хаган и их коллеги провели серию динамических компьютерных симуляций, известных как моделирование Монте-Карло и броуновская динамика. Они обнаружили, что их алгоритм позволяет проводить высокоточную сборку программируемых оболочек, сохраняя при этом простоту конструкции, достаточную для их масштабируемой реализации.
«Этот вклад стал возможен благодаря выявлению правила отбора, основанного на перекрытии оси симметрии всей структуры с её вершинами», — сказали Грейсон и Хаган. «Всякий раз, когда какая-либо ось симметрии совпадает с вершиной (точкой, где встречаются несколько треугольных субъединиц в собирающейся структуре), могут образовываться дефекты, и сборка может привести к получению нецелевых структур. Оптимальный дизайн для заданного размера — это конструкция с наименьшей сложностью, в которой ось симметрии не совпадает с вершиной».
Интересно, что моделирование исследователей привело к выявлению различных «магических размеров», которые допускают особенно низкую сложность из-за их симметрии. В структурах с такими размерами оси симметрии пересекают грань оболочки (то есть одну из плоских треугольных панелей) вместо вершины (то есть угловых точек, где треугольные оболочки соединяются).
«Эти магические размеры требуют на 12 типов субъединиц меньше, чем самые сложные сборки», — объяснили Грейсон и Хаган. «Наш оптимальный алгоритм открывает двери для применения наноматериалов, в которых структуры, состоящие из тысяч субъединиц, собираются без внешнего вмешательства, а также проливает новый свет на то, как биологические структуры, такие как вирусы, собираются так надёжно».
В будущем алгоритм, разработанный Грейсоном, Хаганом и их коллегами, может быть использован для проведения исследований, например, для изучения сборки биологических структур или живых организмов, а также для разработки программируемых наноструктур, адаптированных для конкретных приложений. В своих следующих исследованиях учёные планируют реализовать и протестировать свои конструкции для сборки наноструктур на основе нитей ДНК.
«Кроме того, мы хотели бы распространить концепции, лежащие в основе этого алгоритма, чтобы определить другие стратегии оптимизации самосборки», — добавили Грейсон и Хаган. «Например, можем ли мы определить другие типы принципов симметрии или другие подходы, которые уменьшают сложность конструкции, одновременно направляя пути сборки в сторону от дефектов, вызывающих неправильную сборку? Такого рода вопрос может быть применён для определения того, какой тип симметрии субъединиц — треугольный, квадратный или какой-либо другой многоугольник — даёт нам «самый дешёвый» способ создания масштабируемых структур различных форм, далеко за пределами простых сферических оболочек».