Группа исследователей под руководством выдающегося профессора Хао Ли из WPI-AIMR, Университет Тохоку, сообщила о новых результатах, касающихся катализаторов на основе меди и кобальта, которые повышают эффективность электрохимического восстановления нитратов. Исследование, опубликованное в журнале Advanced Functional Materials, направлено на решение ключевого этапа, ограничивающего скорость превращения нитрата (NO₃⁻) в аммиак (NH₃), предлагая усовершенствованный подход к производству «зелёного» аммиака и очистке сточных вод от нитратов.
Электрохимическое восстановление нитратов (NO₃⁻RR)
Электрохимическое восстановление нитратов (NO₃⁻RR) становится перспективной стратегией для производства аммиака в условиях окружающей среды, одновременно снижая загрязнение нитратами. Однако многоступенчатый процесс часто затрудняется из-за медленного превращения нитрата в нитрит (NO₂⁻), что может значительно снизить общую эффективность.
Синтез катализаторов
В этой работе исследователи синтезировали сферические и напоминающие наноцветы катализаторы CuO/CuCo₂O₄ с помощью эмульсионного гидротермального метода. Такая конструкция способствует укладке мелких частиц и использует структурные преимущества как CuO, так и Co₃O₄.
Катализаторы показали, что они облегчают последовательные стадии реакции, эффективно соединяя NO₃⁻→NO₂⁻ и NO₂⁻→NH₃ в единой системе.
Основные результаты исследования
Одним из центральных выводов исследования является образование мономерной меди во время электролиза. Эта вновь образованная медь взаимодействует с CuCo₂O₄, способствуя этапу, ограничивающему скорость NO₃⁻→NO₂⁻. В результате был достигнут такой же уровень производства аммиака как при восстановлении нитратов, так и при восстановлении нитритов.
При нейтральных условиях при −0,70 В (по отношению к RHE) катализатор Cu/CuCo₂O₄ достиг пика выхода аммиака в 24,58 мг ч⁻¹ мгкат⁻¹ при восстановлении нитратов, наряду с эффективностью по Фарадею в 100%. Когда в качестве субстрата использовался NO₂⁻, система достигла почти идентичного выхода в 24,34 мг ч⁻¹ мгкат⁻¹.
«Способность Cu и CuCo₂O₄ работать в тандеме помогает нам лучше понять, как разрабатывать более эффективные катализаторы», — сказал профессор Хао Ли. «Наши результаты предоставляют не только экспериментальные данные, но и механистическое понимание, которое может направлять будущие разработки катализаторов».
Команда разместила экспериментальные и вычислительные данные на платформе Digital Catalysis Platform, базе данных, разработанной лабораторией Хао Ли. Эти результаты способствуют текущим усилиям по оптимизации катализаторов для устойчивого производства аммиака.
Будущая работа
Будущая работа будет сосредоточена на расширении производительности катализатора в промышленных условиях, включая длительные испытания и внедрение на уровне реакторов, при одновременном углублении механистического понимания с помощью спектроскопии в процессе работы и моделирования.
Предоставлено Университетом Тохоку.