Исследователи расшифровали третичную структуру комплекса ДНК-аптамер–АТФ и улучшили аффинность связывания

ДНК-аптамеры — это мощные молекулярные инструменты в биосенсинге, биоимиджинге и терапии. Однако ограниченное понимание их третичных структур и механизмов связывания препятствует дальнейшей оптимизации и применению.

Аденозинтрифосфат (АТФ) — центральный метаболит в клеточном энергетическом метаболизме, является ключевой мишенью для разработки аптамеров. Недавно было сообщено, что ДНК-аптамер 1301b связывается с одной молекулой АТФ с константой диссоциации (KD) около 2,5 мкМ. Однако структурные основы распознавания АТФ аптамером 1301b остаются неясными, не хватает руководящих принципов для рациональной оптимизации.

В исследовании, опубликованном в PNAS, группа под руководством профессоров Тан Вэйхун, Хань Да и Го Пэй из Института медицины Ханчжоу (HIM) Китайской академии наук определила третичную структуру комплекса ДНК-аптамер–АТФ, выявила механизм распознавания и разработала оптимизированный ДНК-аптамер с субмикромolar KD для связывания с АТФ, который продемонстрировал наивысшую аффинность, зарегистрированную для ДНК-аптамеров, связывающихся с АТФ на сегодняшний день.

Исследователи определили решение ядерно-магнитных резонансных (ЯМР) структур укороченного варианта 1301b_v1 в комплексе с АТФ. Структура показала L-образную архитектуру, где АТФ встраивается в связывающий карман, образованный двумя внутренними петлями, стабилизированными водородными связями с гуанином и стэкинговыми взаимодействиями с соседними основаниями.

Кроме того, исследователи показали, что ионы Mg2+ способствуют формированию полусложенной структуры 1301b_v1 и дополнительно стабилизируют связывающий комплекс, нейтрализуя отрицательно заряженные фосфатные группы ДНК и АТФ, что продемонстрировало, что аптамер распознаёт АТФ через адаптивный механизм распознавания.

Более того, исследователи ввели 2′-O-метилмодификации в ключевые остатки в центральном соединении, значительно улучшив аффинность связывания и снизив зависимость от ионов Mg2+. Оптимизированный вариант достиг субмикромolar KD около 0,7 мкМ и сохранил специфичность к АТФ.

Эта работа демонстрирует неиспользованный потенциал ДНК для формирования сложных третичных структур и предоставляет новые сведения о разработке высокопроизводительных молекулярных инструментов ДНК, которые могут быть применены в таких областях, как диагностика и таргетная терапия.

Предоставлено Китайской академией наук.

Источник

Другие новости по теме

Другие новости на сайте