Коллаборативная исследовательская группа под руководством профессора Пань Фэна из Школы новых материалов при Шэньчжэньскойgraduate школе Пекинского университета разработала фреймворк на основе топологии — вариационный автоэнкодер (PGH-VAEs), чтобы обеспечить интерпретируемое обратное проектирование активных каталитических центров.
Их исследование под названием «Обратное проектирование активных каталитических центров с помощью интерпретируемых топологических глубоких генеративных моделей» опубликовано в журнале npj Computational Materials.
Разработка катализаторов с точными активными центрами имеет решающее значение для повышения эффективности энергетических и химических процессов.
Традиционные методы прямого проектирования, основанные на DFT и машинном обучении, сталкиваются с трудностями при работе со сложными системами, такими как высокоэнтропийные сплавы (ВЭС), из-за ограниченной интерпретируемости и ограничений по данным.
Граф-теоретические представления атомных структур в сочетании с устойчивой гомологией GLMY (PGH) — топологическим инструментом для асимметричных графов — обеспечивают новый подход к анализу и созданию каталитических структур.
Этот фреймворк интерпретируемого обратного проектирования представляет собой мощную альтернативу методам проб и ошибок при открытии катализаторов. Работа демонстрирует, что интерпретируемое обратное проектирование больше не является недостижимым.
Связывая топологические дескрипторы с физическими показателями производительности, фреймворк обеспечивает прозрачный путь от теоретического моделирования до практического синтеза катализаторов. Такие прорывы особенно важны для ВЭС и других структурно сложных катализаторов, где эксперименты методом проб и ошибок дорогостоящи и неэффективны.
В этом исследовании учёные представили физически интерпретируемую систему обратного проектирования, которая сочетает граф-теоретические структурные представления с топологическим анализом и глубоким генеративным моделированием. Используя устойчивую гомологию GLMY (PGH), они извлекли топологические инварианты, такие как атомная связность и структурные пустоты, из сложных каталитических конфигураций, что позволило глубже понять, как локальные и дальнодействующие структурные особенности влияют на каталитические характеристики.
Для учёта этих взаимодействий была разработана система с двумя каналами, которая отдельно кодирует атомную координацию и эффекты дистанционной модуляции элементов. Эти данные затем использовались для обучения вариационного автоэнкодера (VAE) в сочетании с регрессором градиентного бустинга (GBRT), что позволило добиться высокой точности прогнозирования энергии адсорбции *OH со средней абсолютной ошибкой всего 0,045 эВ, несмотря на обучение на относительно небольшом наборе данных из примерно 1100 образцов DFT.
Примечательно, что исследование выявило сильную линейную корреляцию между топологическими дескрипторами, особенно числами Бетти, и адсорбционными свойствами, что даёт редкую физическую информацию о взаимосвязи структуры и производительности.
Модель также успешно сгенерировала оптимальные структуры активных центров в высокоэнтропийных сплавах IrPdPtRhRu, определив Pt/Pd в качестве предпочтительных мостиковых атомов и Ru как дальний регулятор. Кроме того, она предсказала идеальные композиционные соотношения для различных кристаллических поверхностей, предложив точные и действенные цели для экспериментальной проверки.
Это исследование устанавливает новый стандарт для интерпретируемого проектирования материалов на основе данных. Хотя основное внимание уделяется ВЭС, фреймворк может быть расширен на другие катализаторы и материалы для энергетических, экологических и промышленных применений, предлагая масштабируемый путь к рациональному открытию материалов с помощью искусственного интеллекта.
Предоставлено Шэньчжэньской graduate школой Пекинского университета.