Коллоидные галогенидные перовскитные нанокристаллы стали перспективными кандидатами для использования в светодиодах и солнечной энергетике благодаря своим превосходным фотолюминесцентным свойствам. Однако их нестабильность и токсичность свинца ограничивают широкое внедрение. Добавление олова рассматривается как многообещающая стратегия решения этих проблем, обеспечивая более широкую спектральную настройку и улучшенную стабильность в окружающей среде.
Неожиданно выяснилось, что увеличение содержания олова приводит к снижению квантового выхода фотолюминесценции, что указывает на более сложные механизмы.
Роль энергетического беспорядка, вызванного структурными несовершенствами и тепловыми колебаниями, стала предметом пристального изучения. Из-за этих проблем срочно требуется более глубокое понимание того, как статический и динамический беспорядок влияют на светоизлучающие характеристики Sn–Pb PNC.
Исследовательская группа из Университета Электрокоммуникаций и сотрудничающих институтов опубликовала свои находки в eScience.
Исследование влияния энергетического беспорядка
Исследование изучает, как энергетический беспорядок — в частности, статический и динамический вклады — влияет на световое излучение в оловянно-свинцовых легированных перовскитных нанокристаллах CsSn$x$Pb${1-x}$Br$_3$.
Путем настройки концентраций Sn и использования температурно-зависимой спектроскопии исследователи определили доминирующие типы беспорядка, вызывающие тушение фотолюминесценции, и предложили стратегии для повышения оптоэлектронных характеристик.
Команда синтезировала серию нанокристаллов CsSn$x$Pb${1-x}$Br$_3$ с различным содержанием олова и использовала статическую и транзиентную абсорбционную спектроскопию для различения статического беспорядка (SD) и динамического беспорядка (DD).
Было обнаружено, что SD, возникающий из-за деформации решётки, примесей и искажений, вызванных оловом, вносит значительно больший вклад в хвост Урбаха (68–118 мэВ), чем DD, который оказывает лишь незначительное влияние.
Интересно, что, хотя ожидалось, что электрон-фононные взаимодействия будут доминировать над температурными сдвигами запрещённой зоны, исследование показало, что акустическое рассеяние фононов, усиленное SD, управляет реорганизацией запрещённой зоны.
Эксперименты по рекомбинации носителей дополнительно показали, что SD приводит к быстрой ловушке носителей и сокращению времени жизни рекомбинации. Оптимальное соотношение Sn:Pb 2,5:1 обеспечило самые длинные времена жизни среди легированных образцов, что указывает на хрупкий баланс между включением Sn и структурной целостностью.
Высокоразрешающая просвечивающая электронная микроскопия подтвердила деформацию решётки и деформацию, согласующуюся с фотофизическими выводами.
Эти результаты указывают на SD как на основного виновника снижения светового излучения в Sn–Pb PNC и демонстрируют, как контроль качества решётки может снизить безызлучательные потери.
«Наше исследование проясняет давние дебаты о том, какой беспорядок — структурный или тепловой — в первую очередь определяет поведение фотолюминесценции в легированных перовскитах», — сказал профессор Цин Шэнь, старший автор исследования.
«Тщательно анализируя энергетические вклады статических и динамических факторов, мы не только выявили доминирующую роль структурного беспорядка, вызванного оловом, но и наметили чёткий путь к оптимизации дизайна материалов для будущих светоизлучающих приложений».
Эти результаты имеют важное значение для разработки оптоэлектронных материалов следующего поколения. Демонстрируя, что статический беспорядок, а не тепловые флуктуации, является основным источником потерь светового излучения в оловянно-свинцовых перовскитах, исследование предоставляет практические идеи для химиков и материаловедов.
Стратегии синтеза в будущем могут быть сосредоточены на минимизации деформации решётки и включения примесей, например, путём разработки лигандов и контроля легирующих добавок.
Такие подходы могут ускорить коммерциализацию перовскитных излучателей с пониженным содержанием свинца для дисплеев, лазеров и ближнего инфракрасного освещения, устраняя разрыв между экологической безопасностью и высокой производительностью.
Предоставлено:
[Китайская академия наук](https://phys.org/partners/chinese-academy-of-sciences/)