Квантовые материалы демонстрируют удивительные эмерджентные свойства при возбуждении внешними источниками. Однако эти возбуждённые состояния быстро распадаются после прекращения возбуждения, что ограничивает их практическое применение.
Группа исследователей из Гарвардского университета и Института Пауля Шеррера (PSI) продемонстрировала подход к стабилизации этих мимолетных состояний и исследованию их квантового поведения с помощью ярких рентгеновских вспышек от лазера на свободных электронах SwissFEL в PSI. Результаты опубликованы в журнале Nature Materials.
Некоторые материалы проявляют захватывающие квантовые свойства, которые могут привести к революционным технологиям — от электроники без потерь до высокоёмких батарей. Однако в своём естественном состоянии эти свойства скрыты, и учёным нужно аккуратно «вытаскивать» их наружу.
Один из способов сделать это — использовать ультракороткие импульсы света для изменения микроскопической структуры и электронных взаимодействий в этих материалах, чтобы функциональные свойства проявились. Но хорошие вещи не длятся вечно — эти индуцированные светом состояния являются временными, обычно существующими всего несколько пикосекунд, что затрудняет их использование в практических приложениях. В редких случаях индуцированные светом состояния становятся долгоживущими. Однако наше понимание этих явлений остаётся ограниченным, и не существует общей схемы для проектирования возбуждённых состояний, которые длились бы долго.
Группа учёных из Гарвардского университета вместе с коллегами из PSI преодолела эту проблему, манипулируя симметрией электронных состояний в соединении оксида меди. Используя рентгеновский лазер на свободных электронах SwissFEL в PSI, они продемонстрировали, что специальное оптическое возбуждение может индуцировать «метастабильное» неравновесное электронное состояние, сохраняющееся в течение нескольких наносекунд — примерно в тысячу раз дольше, чем обычно.
Исследуемое соединение, Sr₁₄Cu₂₄O₄₁ — так называемая лестница купратов — почти одномерно. Оно состоит из двух различных структурных единиц — так называемых лестниц и цепочек, представляющих собой форму, в которой организуются атомы меди и кислорода. Эта одномерная структура предлагает упрощённую платформу для понимания сложных физических явлений, которые также проявляются в системах более высокой размерности.
«Этот материал — как наша плодовая мушка. Это идеализированная платформа, которую мы можем использовать для изучения общих квантовых явлений», — комментирует физик-экспериментатор Маттео Митрано из Гарвардского университета, возглавлявший исследование.
Один из способов достижения долгоживущего («метастабильного») неравновесного состояния — это удержание его в энергетической яме, из которой у него недостаточно энергии для выхода. Однако этот метод рискует вызвать структурные фазовые переходы, которые изменяют молекулярное расположение материала, чего Митрано и его команда хотели избежать.
«Мы хотели выяснить, есть ли другой способ зафиксировать материал в неравновесном состоянии чисто электронными методами», — объясняет Митрано. Поэтому был предложен альтернативный подход.
В этом соединении цепные звенья содержат высокую плотность электронной зарядки, в то время как лестницы относительно пусты. В состоянии равновесия симметрия электронных состояний предотвращает любое движение зарядов между двумя единицами.
Точно спроектированный лазерный импульс нарушает эту симметрию, позволяя зарядам квантово туннелировать из цепочек на лестницы. «Это как включение и выключение клапана», — объясняет Митрано.
Как только лазерное возбуждение выключается, туннель, соединяющий лестницы и цепочки, закрывается, прерывая связь между этими двумя единицами и удерживая систему в новом долгоживущем состоянии на некоторое время, что позволяет учёным измерить его свойства.
Сверхъяркие фемтосекундные рентгеновские импульсы, генерируемые в SwissFEL, позволили уловить в действии сверхбыстрые электронные процессы, управляющие формированием и последующей стабилизацией метастабильного состояния.
Используя технику, известную как времяразрешённое резонансное неупругое рентгеновское рассеяние (tr-RIXS) на станции SwissFEL Furka, исследователи могут получить уникальное представление о магнитных, электрических и орбитальных возбуждениях — и их эволюции во времени, раскрывая свойства, которые часто остаются скрытыми для других методов исследования.
«Мы можем специально нацелиться на те атомы, которые определяют физические свойства системы», — комментирует Элия Раззоли, руководитель группы на станции Furka и ответственный за экспериментальную установку.
Эта возможность стала ключом к разгадке светоиндуцированного электронного движения, которое привело к возникновению метастабильного состояния. «С помощью этой техники мы могли наблюдать, как электроны двигались на их внутренней сверхбыстрой временной шкале, и, следовательно, выявлять электронную метастабильность», — добавляет Хари Падма, постдокторант в Гарварде и ведущий автор статьи.
tr-RIXS даёт уникальное представление о динамике энергии и импульса возбуждённых материалов, открывая новые научные возможности для пользователей SwissFEL в изучении квантовых материалов. Результаты получены в ходе первого эксперимента, проведённого группой пользователей на новой станции Furka. Интерес к развитию tr-RIXS на Furka побудил команду из Гарварда к сотрудничеству с учёными из PSI.
«Это редкая возможность получить время на машине, где можно проводить такие эксперименты», — комментирует Митрано.
С момента этого первоначального экспериментального исследования станция Furka претерпела модернизацию для улучшения энергетического разрешения RIXS, и теперь она готова изучать новые типы индивидуальных и коллективных возбуждений, таких как решёточные возбуждения.
«Этот эксперимент был очень важен для демонстрации того, какие эксперименты мы можем проводить. Станция и её приборы уже намного лучше, и мы будем продолжать их совершенствовать», — заключает Раззоли.
Эта работа представляет собой значительный шаг вперёд в управлении квантовыми материалами, далёкими от равновесия, с широкими последствиями для будущих технологий. Стабилизируя индуцированные светом неравновесные состояния, исследование открывает новые возможности для проектирования материалов с настраиваемыми функциональными возможностями. Это может сделать возможными сверхбыстрые оптоэлектронные устройства, включая преобразователи, которые преобразуют электрические сигналы в свет и наоборот — ключевые компоненты для квантовой связи и фотонных вычислений. Также это открывает путь к энергонезависимому хранению информации, где данные кодируются в квантовых состояниях, созданных и управляемых светом.
Предоставлено:
Институт Пауля Шеррера (PSI)